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大橋 智典*; 坂巻 竜也*; 舟越 賢一*; 服部 高典; 久野 直樹*; 阿部 淳*; 鈴木 昭夫*
American Mineralogist, 107(3), p.325 - 335, 2022/03
被引用回数：1 パーセンタイル：22.72(Geochemistry & Geophysics)マグマの物性を知るために、室温で加圧されたバサルトガラスの構造をX線および中性子回折により約18GPaまで調べた。加圧によりバサルトガラスは圧縮挙動を変化させた。つまり約2-4GPaにおいて、平均酸素間距離(r
)を保ったまま、酸素の平均配位数(CN)は上昇しはじめる。さらに加圧すると9GPaでCNの上昇はとまり、Al周りの酸素配位数(CN
)を上昇させながら、rが縮み始める。9GPaでの変化は ガラスの圧縮機構が、四面体ネットワークの変形から、CNの増大を伴った酸素充填率の上昇に変わることで解釈できる。高圧下の酸素の充填率(
)を解析すると、その値がデンスランダムパッキングの限界値を超えることが分かった。このことは、石英やケイ酸塩ガラスの構造相転移が酸素充填限界説では説明できないことを示している。2-4GPaに見られたCNの上昇は四配位ケイ酸塩ガラスのソフト化と対応しており、過去にLiu and Lin (2014)によって報告された約2GPaでのバサルトガラスの弾性異常の起源であるかもしれない。
鶴留 浩二; 澁江 靖弘*; 時澤 孝之; 山本 正博*
JNC TY6400 2000-013, 102 Pages, 2000/02
JNC-TY6400-2000-013.pdf:2.45MB
本研究は、地熱地帯に適用されている緑泥石地質温度計について、その妥当性を実験的研究を通して検証することを目的としたものである。実験によって玄武岩と熱水との反応で生じる緑泥石化あるいは粘土鉱物化について検証するとともに、これらの化学組成と熱水の温度との関係を検証するための室内実験を平成9年度から平成10年度にかけて行った(尚、本研究は平成10年度で完了した)。熱水の温度を摂氏200度、摂氏250度、摂氏300度、摂氏350度、摂氏400度、さらに地層科学への応用の可能性も考慮にいれて摂氏100度、摂氏150度に設定して実験を行った。これらの実験で得られた結果は次のようにまとめられる。(1)固相粉末のX線回折分析では、いずれの実験においてもエチレングリコール処理後のピークの移動からスメクタイトが生成していることが確認できた。しかし、緑泥石あるいは緑泥石/スメクタイト混合層の生成は確認できなかった。(2)角柱の薄片の顕微鏡写真から見ると、熱水変質が進行したために、玄武岩の組織の乱れや微細な粘土化が確認された。(3)反応させた海水の組成と実験後の水溶液の組成を比較すると、陽イオンの重量比に変化が認められた。これまで玄武岩と海水との反応に関する低温から高温(摂氏500度)での実験では、緑泥石が生成しない。その代わり、緑泥石/スメクタイト混合層鉱物の生成の可能性が考えられた。しかし、今回の実験では当初目的としていた緑泥石あるいは緑泥石/スクメタイト混合層鉱物の生成は確認できなかったが、今後、さらに高温・高圧条件下での研究や検証が望まれる。
J. A. BERRY*; M. BROWNSWORD*; D. J. ILETT*; Linklater, C. M.*; Mason, C.*; TWEED, C. J.*
JNC TJ8400 2000-060, 60 Pages, 2000/02
JNC-TJ8400-2000-060.pdf:2.95MB
本報告書では、以下の2つの事項について報告する。異なる酸化条件下における、玄武岩及び砂岩へのプルトニウムの収着挙動を明らかにするために実験的研究を行った。溶液中の酸化還元電位は、還元剤2種類及び酸化剤1種類を使用し、制御を行った。熱力学モデルを使用し、試験結果の解析を行った。今回、酸化鉄をベースとした収着モデルを使用した。砂岩については、プルトニウムの収着データを再現することができたが、玄武岩については、収着データを低めに予測する傾向が見られた。
芦田 敬; 澁谷 朝紀; 佐藤 治夫; 舘 幸男; 北村 暁; 河村 和廣
JNC TN8400 99-083, 63 Pages, 1999/11
高レベル放射性廃棄物の地層処分に関する第2次取りまとめにおいて設定されている核種移行データの妥当性の確認と信頼性の向上を目的として、地層処分放射化学研究施設(クオリティ)においてデータ取得を行った。実施した試験は、核種移行に係わる溶解度、収着、拡散に関する研究であり、以下に示す5テーマについて実施した。各試験の内容および成果の概要は以下に示す通りである。(1)Np(IV)の溶解度に及ぼす炭酸の影響に関する研究 還元条件、炭酸共存下におけるNp(IV)の溶解度をpHおよび炭酸濃度をパラメータに測定した。得られた溶解度曲線から2種類の水酸化炭酸錯体の存在が示唆され、その安定度定数を試算するとともに、既存の熱力学データと比較した。その結果、既存のデータと比較的近いことが分かった。(2)スメクタイトに対するNp(IV)の収着挙動に及ぼす炭酸の影響に関する研究 炭酸濃度をパラメータとしたスメクタイトに対するNp(IV)の分配係数(Kd)を測定した。Kdは、炭酸濃度(0.04
0.15M)の影響を受けずほぼ一定であった。1MKC1およびHC1による脱離挙動を調べた結果、低酸素濃度側ではHC1により、高炭酸濃度側ではKC1により脱離され、2つの異なる脱離挙動が見られた。(3)岩石に対するCs,Pb,Cmの分配係数測定国内の主要岩石(玄武岩、泥岩、砂岩、花崗閃緑岩、凝灰岩)に対するCs,Pb,CmのKdをイオン強度をパラメータに測定した。得られたKdを、第2次取りまとめにおける降水系および海水系での設定値と単純に比較してみると、いずれの条件においても設定値と同程度か高めの値になっており、第2次取りまとめにおける設定値の妥当性あるいは保守性が示された。(4)圧縮ベントナイト中のPbの拡散挙動に関する研究 圧縮ベントナイト中のPbの見掛けの拡散係数(Da)をベントナイトの乾燥密度、珪砂混合率、温度をパラメータに測定した。その結果、バックグラウンドの測定精度が重要であることが分かった。現状で得られた結果より概算したDaからKdを求め、第2次取りまとめにおける設定値と比較した結果、同程度であり、設定値の保守性が示された。(5)圧縮スメクタイト中のCsの拡散に及ぼすイオン強度の影響に関する研究 ベントナイトに不純物として含まれている可溶性塩を除去した圧縮スメクタイト中のCsのDaを乾燥密度
G M N BASTON*; J A BERRY*; M BROWNSWORD*; D J LLETT*; C M LINKLATER*; S W SWANTON*; Tweed, C. J.*
JNC TJ8400 99-078, 72 Pages, 1999/03
本報告書では、以下の3つの事項について報告する。強還元条件下の中性付近におけるプルトニウムの酸化状態測定の可能性を明らかにするために調査研究を実施した。その結果、溶解度が低いために溶液中のプルトニウムの直接測定は困難であるものの、適切な基質に吸着したプルトニウムの酸化状態確認はX線吸収分光法により行える可能性があることがわかった。強還元条件下において、プルトニウムの玄武岩、泥岩、砂岩へのバッチ吸着試験を実施した。試験には、岩石-脱イオン水平衡水摸擬液、岩石-海水平衡水摸擬液、およびこれらに炭酸塩を添加した溶液を用い、分配係数の溶液組成依存性を調べた。その結果、炭酸濃度の増加による分配係数の低下は認められなかった。上記のプルトニウムの玄武岩、泥岩、砂岩への吸着実験結果を解釈するために、酸化鉄が主要な吸着相であると想定した吸着モデルの開発を行った。モデル化はプルトニウム3価の吸着をもとの行われた。モデルにより予測される分配係数は実験結果と概ね適合するものであった。
佐藤 治夫
PNC TN8410 97-202, 205 Pages, 1998/01
本論文は、放射性廃棄物地層処分における緩衝材候補材料の1つであるNa型ベントナイトおよび代表的岩石について、間隙率および屈曲度などの間隙構造因子ならびに核種拡散係数の測定を行い、基礎的データを蓄積すると共に、長期的な核種移行を定量的に予測できる拡散モデルを構築し、予測手法の基礎的理論を確立することを目的として研究された結果をまとめたものであり、7章から構成される。各章では、人工バリアとしてのNa型ベントナイトと天然バリアとしての花崗閃緑岩、玄武岩と泥岩の物性値に関する測定データと電気二重層理論および分子拡散理論に基づいて構築されたモデルが、地層処分の立案の際、緩衝材と地層構成岩石の特性を考慮することにより、バリア内の核種拡散挙動の予測と処分場性能評価を槻ね定量的に可能にしすることを示している。尚、本論文は、筆者が平成6年4月22日平成9年3月18日にかけて秋田大学大学院鉱山学研究科博士後期課程(地球工学専攻)に在籍し、事業団において得られた成果(投稿論文)を中心に博士論文としてまとめたものである。
上薗 裕史; 橋本 昌亮*; 田村 行人; 佐川 民雄; 松本 征一郎
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.71 - 78, 1995/00
地層処分後数百年経過しても、ガラス固化体は
Cs等によるガンマ線のため、周辺の地下水の液性に影響を及ぼす。この時期にガラス固化体が直接地下水と接触すると、ガラス固化体の浸出挙動はガンマ線による影響を受ける可能性がある。本研究では、玄武岩質合成地下水中で、多数の板状模擬ガラス固化体に、10
R/hのガンマ線を照射し、実環境に近い条件での浸出挙動について解析を進めた。その結果、1000ml/yの流量では、酸化還元電位(Eh(V))は、Eh=0.78-0.069pHのように変化し、pHとの相関が認められた。これは非照射の場合と比較すると、同一pHの値では約0.12Vの還元側シフトであった。この状態での多イオン価元素(Fe,Ce等)の浸出液中濃度は
0.05ppm以内の変動であり、非照射の場合と比較して有意の差は認められないことが分った。
澁谷 朝紀; 吉川 英樹; 佐藤 治夫; 油井 三和; 梅木 博之; 石黒 勝彦
PNC TN8410 92-163, 51 Pages, 1992/09
高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおける性能評価においては、緩衝材として考えられているベントナイトや、多種類の岩石中の核種移行に関する基礎データを必要とする。本報告書では、それらデータの一つである分配係数について、ベントナイトおよび岩石中での核種の収着挙動に関する理論的・実験的背景を確認した上で、これまでの報告値を整理し性能評価に用いるための値の設定について検討を行なった。これにあたっては、国際的レベルで進められてきたOECD/NEAのSDB(収着データベース)を基に、データの典拠している文献の中から、収着に影響を及ぼす因子(溶液条件・固液比・雰囲気等)を考慮し、性能評価上重要と考えられる14元素のベントナイトおよび岩石への分配係数を整理した。ベントナイトの分配係数については、さらに、我が国においてよく知られているクニピアF及びクニゲルVIの2種類のベントナイトの分配係数に関するこれまでの研究成果を取り込むことにより、 以下のように設定した。(1)圧縮ベントナイトについての分配係数が存在する場合には、この値を基本的にオーダーのレベルで優先するが、バッチ法の文献値の範囲も考慮した。(2)バッチ法の文献値しかない場合には、範囲内の低い方の値をオーダーで設定した。(3)データが両者にない場合には化学的類似性に基づき設定した。また、岩石の分配係数の設定は、我が国に一般に分布する岩石を分類、選定した上で、文献値の適合性を検討し、その範囲をオーダーで設定した。
湯佐 泰久; 亀井 玄人; 新井 隆
PNC TN8410 91-007, 18 Pages, 1990/12
本研究は天然の類似試料の長期変質挙動を調べる事により、人工バリア材の長期耐久性を評価することを目的とする。I. 対象試料の選定:天然の歴史試料は古いほどさまざまな要因が重複し、その環境条件も複雑でかつ変化し、把握できにくくなる。また、変質期間に関する情報も得られにくくなる。したがって、比較的若い、単純な履歴の試料を研究することとした。II. 研究の構成:(1)変質現象の調査、(2)環境条件の把握、(3)(組成差や環境条件の差を比較するための)サポート実験、を本研究の構成とする。III. 調査例:人工バリア材、すなわち、(1)廃棄物ガラス、(2)オーバーパック、(3)緩衝材、(4)埋め戻し材、の耐久性評価のために、それぞれ、(1)玄武岩質ガラスの風化変質、(2)炭素鋼の土壌腐食、(3)熱(接触)変成作用によるスメクタイトのイライト化作用、(4)コンクリート構造材の化学的劣化、の研究を実施している。なお、本論文はCEC主催第4回ナチュラルアナログ ワーキンググループミーテング(1990年6月 Scotland Pitlochry)での発表をまとめたものであり、CEC report n0 EUR 13014 ENとして製本・公表される予定である。
新井 隆*
PNC TN8410 90-004, 56 Pages, 1990/01
高レベル放射性廃棄物地層処分の研究において,廃棄物ガラスの超長期にわたる浸出挙動の評価は重要なテーマの一つである。そのため化学組成が類似する火山ガラスの天然環境下での変質現象の研究(ナチュラルアナログ研究)を行った。富士火山及び伊豆大島火山の降下火砕堆積物の中から,玄武岩質ガラスの数百年数千年にわたる風化変質事例を選び出し,現地調査・地下水分析・SEM観察・EPMA分析等を行った。その結果次のことが分った。(1) 古気候学の文献調査から過去3000年間の気温と降水量は,現在とほぼ同一と見なす事ができた。(2) 測定された地下水のイオン濃度は,変質層の形成に伴うガラスからの元素の浸出量と降水量に基づいて計算される濃度とほぼ一致した。(3) 変質生成物は廃棄物ガラスの室内浸出実験の場合と類似していた。(4) 変質に関与した地下水は,富士の場合Ca(Mg)-HCO3型,大島ではNa-Cl型であり,水質や塩分濃度に違いがあった。しかし,変質速度には大きな差は認められず,1000年につき数
mであった。(5) 地下水のSiO2濃度が増加すると変質速度は低下する傾向があった。
M.J.Jercinovic*; 村上 隆; R.C.Fwing*
Water-Rock Interaction, p.337 - 340, 1989/00
この論文は岩石-水相互反応についての第6回国際会議のProceedingsのために書かれた。近年、ガラス固化体の長期浸出評価のため、或いは、海水、大洋地殻の地球化学的理解のため玄武岩質ガラスの変質は重要となってきた。母ガラスの成分が同じであるにもかかわらず、鉱物学的、化学的に異なる変質を経たと考えられる変質層の走査形及び透過形電子顕微鏡による解析結果をまとめた。1つは層全体が非晶質でFeO9~26wt%、SiO
23~55wt%の変質層であった。もう一方は2~100mmの粘土鉱物を多く含むFeO27~33wt%、SiO 10~23wt%の変質層であった。深海底、同様な変質年代という条件にもかかわらず異なる変質層ができたのに後者が大洋海嶺付近の熱水が循環する地域で変質し、Siのガラスからの溶脱のみでなく溶液からFe、Tiの供給を受けたためと思われる。比較的な高温と豊富なFeのためFe-richな粘土鉱物が生成したと考えられる。
C,30MPaにおける実験)熊田 政弘; 村上 隆; 村岡 進
JAERI-M 85-014, 16 Pages, 1985/02
高レベル放射性廃棄物の地層処分の安全性評価において、天然バリアである地層のバリア性能とその機構は重要な要素である。火成岩のバリア性を検討するために、花崗岩と玄武岩とを模擬高レベル廃棄物固化体と300C、30MPaの熱水条件下で共存させ、その反応の相違について検討した。その結果、造岩鉱物のうち長石の溶解が反応系に大きく関与しており、花崗岩と玄武岩は熱水系における挙動が著しく異なるが、ガラス固化体と岩石とが共存した場合にはガラスの熱水下における溶解度が鉱物のそれより大きいので、系はガラスの溶解に支配され、母岩の違いによる系の差は顕著でなかった。また、廃棄物ガラス固化体から溶出した廃棄物元素のうちセシウムの一部は溶出したケイ素と統合して新しく、含セシウムケイ酸塩鉱物を形成し、ストロンチウムは反応後の固相中にとどまり、液相中にはほとんど検出されなかった。
下岡 謙司; 石崎 寛治郎*; 岡本 雅道*; 熊田 政弘; 荒木 邦夫; 天野 恕
JAERI-M 9247, 28 Pages, 1980/12
高レベル放射性廃棄物の地層処分において、廃棄物から発生する崩壊熱の岩石に及ぼす影響を考慮し、岩石の耐熱性の観点から廃棄物固化体の処分条件を設定することを目標に岩石の熱特性について検討した。我が国の地層を構成する代表的な岩石である珪藻土、流紋岩、変朽安山岩、砂岩、石灰岩、玄武岩、花崗岩、ゼオライト質岩、安山岩および凝灰岩に関して、比熱、熱伝導率、熱膨張率、一軸圧縮強度および示差熱分析等の熱物性を測定し、これらの結果に基づき処分地層としての岩石の耐熱性について高察を試みた。速報である。凝灰岩(
1450C)、安山岩(1300C)、ゼオライト質岩(1250C)、花崗岩(1200C)、玄武岩(1150C)がかっこ内に示した融点まで比較的安定した耐熱性を有することがわかった。石灰岩は650Cで脱炭酸を生じ、珪藻土(200C)、流紋岩(450C)、砂岩(600C)、変朽安山岩(500C)はそれぞれの温度で分解が起こるので、これ以下の温度で工学的貯蔵をする必要がある。
